《天使爱美丽》的剧情围绕法国女孩艾米丽展开。艾米丽自小孤独,她的父亲因误解她有心脏病而限制她与外界接触。母亲的意外去世更是加剧了她的孤独感。成年后,艾米丽在巴黎一家咖啡馆工作,发现生活中处处有令人无奈的小悲哀。
1997年,戴安娜王妃的去世让艾米丽感受到了人生的脆弱和孤独。这时,她在家中的墙壁里意外发现了一个装满小男孩心爱之物的铁盒。为了归还这份失落的记忆,艾米丽开始了一系列助人为乐的行为,帮助那些在生活中有所失落的人找回快乐。
在这个过程中,艾米丽不仅找到了帮助他人的快乐,也遇到了爱情。她与一个名叫尼诺的录像带店员相遇,两人之间逐渐产生了情感。最终,艾米丽不仅帮助了他人,也找到了自己的幸福和快乐。